理学院孙宏滨团队在Nature Communications发表单原子催化的新进展

作者:孙宏滨编辑:张广宏 迟美琪来源:理学院更新日期:2021-10-30浏览次数:13

近日,东北大学理学院副教授孙宏滨,中科院金属研究所研究员刘洪阳,北京大学教授马丁的研究成果“Tuning the selectivity ofcatalytic nitriles hydrogenation by structure regulation in atomicallydispersed Pd catalysts”在线发表于Nature Communications上。这是继2018年孙宏滨副教授团队在Cell子刊上发表论文,报道了第一个多相催化剂控制的腈类化合物氢转移反应的选择性之后,再一次在该领域作出重要成果。我校2020届硕士刘治博是文章的第一作者,东北大学为第一完成单位。

由腈制备胺类化合物具有极高的原子经济性,然而腈的加氢有多种产物,选择性的控制十分重要。在此工作中,研究团队利用富缺陷的石墨烯包覆的纳米金刚石作为载体,构建了单原子钯和全暴露的钯团簇催化剂,两种催化剂都具有极高的活性,却具有截然相反的反应选择性,单原子钯催化剂生成仲胺化合物,而团簇催化剂则对伯胺有很高的选择性。

与之前的工作通过调节催化剂电子结构实现选择性不同,本论文在催化剂活性组分的原子层面上进行了深入的探索,通过球差矫正高角度环形暗场电镜、X射线精细结构衍射普等详细的表征结合密度泛函理论(DFT)计算,对腈的活化反应过程进行系统的描述,进一步揭示了催化反应过程的细节。

原文链接:https://www.nature.com/articles/s41467-021-26542-y

Liu, Z.,Huang, F., Peng, M. et al. Tuning the selectivity of catalyticnitriles hydrogenation by structure regulation in atomically dispersed Pdcatalysts. Nat Commun 12, 6194 (2021).

DOI:10.1038/s41467-021-26542-y

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